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시몽은 교황 특사로 계속 프랑스에 머물러야 했기 때문에 [[교황 인노첸시오 5세]], [[교황 하드리아노 5세]], [[교황 요한 21세]], [[교황 니콜라오 3세]] 등이 선출된 콘클라베에 연이어 참석할 수가 없었다. 니콜라오 3세는 선출된지 일주일 후에 프랑스의 교황 특사 시몽에게 친서를 보내 프랑스 왕 필리프 3세와 레온과 카스티야의 왕 알폰소가 화해를 하도록 했다.<ref>Otto Posse, ''Analecta Vaticana'' (Oeniponti: Libraria Academica Wagneriana 1878) #898.</ref> 아라곤의 왕이 된 후, (시칠리아의 콘스탄체와 혼인한) 알폰소는 시칠리아를 둘러싸고 카를로 1세와 대립하고 있었는데, 교황의 평화 촉구는 카를로 1세와 직접적으로 위협하는 것이었다. 1279년 4월 22일 니콜라오 3세는 시몽에게 필리프 왕에 관한 친서를 써서 보냈다. 교황이 마상 시합 금지령을 내렸지만, 필리프 왕과 프랑스 귀족들은 이를 어기고 마상 시합을 계속 하고 있었기 때문이다. 시몽은 금지령을 어긴 프랑스 왕을 파문하라는 지시를 받았다.<ref>Augustinus Theiner (Editor), ''Caesaris S. R. E. Cardinalis Baronii, Od. Raynaldi et Jac. Laderchii Annales Ecclesiastici'' Tomus Vigesimus Secundus 1257-1285 (Barri-Ducis: Ludovicus Guerin 1870), under the year 1279, &sect; 17, p. 454. August Potthast, ''Regesta Pontificum Romanorum'' II (Berlin 1875), p. 1742, no. 21567.</ref> 니콜라오 3세는 교황청에 대한 앙주 가문의 영향력을 희석시키고자 추기경을 추가로 10명을 선임하고 수도회, 특히 프란치스코의 비중을 상당히 늘렸다. 니콜라오 3세는 개인적으로 프란치스코회를 총애하기도 하였다. 로마의 영향력 또한 강화되었다. 이 모든 것은 시칠리아의 카를로 1세의 영향력 아래 새 교황이 선출되지 않기 위함이었다.
 
결국 1279년 10월 19일 니콜라오 3세는 시몽 드 브리옹을 소환하였다.<ref>H. Denifle, ''Chartularium Universitatis Parisiensis'' I (Paris 1889), p. 578. Lorenzo Cardella, ''Memorie storiche de' Cardinali della Santa Romana chiesa'' I. 2 (Roma 1792), p. 304</ref> 니콜라오 3세는 1280년 8월 22일 비테르보에서 뇌졸중에 걸려 선종했다.<ref>Bernardus Guidonis, "Vita Nicolai III" in Ludovico Muratori, ''Rerum Italicarum Scriptores'' III. 1 (Milan 1733), p. 606-607.</ref> 그가 선종할 당시 추기경은 13명이 있었다.<ref>Conrad Eubel, ''Hierarchia catholica medii aevi'' I editio altera (Monasterii 1913), p. 10 note 3.</ref>
 
1281년 교황이 된 후 오르비에토에서 대관식을 가졌으나 로마에 들어가는 것이 허용되지 않아 그곳에 거처를 정하였다.